鞭狂在史塔克博覽會上造成的損害全數復原後，小辣椒˙波茲向紐約市民宣佈了另一個史氏工業與紐約市的合作計畫：紐約史塔克大樓的建設。
史塔克博覽會的騷動結束後，東尼與國防部之間的矛盾關係因羅德的居中協調而暫時化解：只要繼續將戰爭機器裝甲租借給軍方使用，東尼就能持有自身科技的產權與專利。而為了因應保護民眾的需求，準備將大部分心力投入史塔克大樓建設的東尼也特地設計了一套戰爭機器Mark 2裝甲，讓羅德可以在上一代裝甲被拆解復原後繼續執行軍事任務。
為了對抗武裝分子在印度孟買發動的攻擊，羅德身著戰爭機器Mark 2裝甲前往支援，並被當地的目擊民眾誤認為鋼鐵人。
阿富汗加茲尼省（Ghazni Province）發生武裝衝突，羅德再次身著戰爭機器Mark 2裝甲前往協助處理。
在北蘇丹的任務中，羅德再次遭遇了使用HK MP5衝鋒槍與軍隊等級火力的武裝份子，並在戰鬥結束後從敵方據點的殘骸中發現了十環幫的旗幟。
經過長期的搜尋，神盾局的搜救團隊終於在北極圈發現了冰封將近70年的美國隊長。
經過一年的研究，神盾局的科學團隊成功破解了毀滅者裝甲殘骸的武器原理，並開始以逆向工程製造原型槍械。
為了保護並監視天馬計畫的研究成果，得知賽維吉近來行徑詭異的尼克將鷹眼派往神盾局位於莫哈維沙漠（Mojave Desert）的天馬計畫基地，但此舉也種下了日後洛基對鷹眼進行洗腦的遠因。
在北極圈尋獲美國隊長之後，神盾局的搜救團隊發現冰凍將近70年之久的史帝夫尚有生命跡象，便立刻為其進行解凍與急救作業。
雖然阿斯嘉人皆認為洛基已經喪生，皇后福利嘉仍未放棄對義子的搜尋，最後終於在彩虹橋損毀一年多後感應到了洛基的蹤影與薩諾斯的陰謀。
天馬計畫開始約1年之後，宇宙魔方突然在實驗的過程中出現了劇烈的異常自主活動，神盾局遂開始進行緊急人員疏散。4小時後，洛基透過宇宙魔方製造的傳送門來到地球，並在將鷹眼、賽維格教授.....等在場人員洗腦後帶著魔方成功脫逃。
為了避免與索爾有關的珍˙佛斯特等人發生不測，神盾局在洛基搶奪宇宙魔方之後立刻安排了珍的保護計畫，以工作邀約的名義將其送往挪威特羅姆瑟（Tromsø）的一處研究站進行保護。
宇宙魔方遭到奪取之後，尼克˙福瑞決定重啟先前被世界安全理事會推翻的復仇者聯盟計畫，並派出考森探員與黑寡婦前往尋求浩克、美國隊長、鋼鐵人等原定成員的幫助。
東尼˙史塔克身著Mark 6裝甲親自切斷建築的外部供電後，以弧形反應爐原型自主供應能量的紐約史塔克大樓宣告完工，正式啟用。
在鷹眼的協助之下，洛基與反神盾局勢力合作，短時間之內便建立了據點，並為賽維格教授取得了打造傳送通道裝置所需的大部分材料。
為了阻止洛基的陰謀，無法依賴彩虹橋的奧丁決定使用風險極大的黑暗能量（Dark Energy）將索爾傳送至地球。
經過全球監視系統的比對，神盾局在德國斯圖加特（Stugart）發現了洛基的蹤影。洛基在此襲擊了海因里希˙薛佛教授（Dr. Heinrich Schäfer），並且極盡舖張地要求四處竄逃的民眾對其伏首稱臣。
循線追至斯圖加特後，美國隊長與洛基展開了一番苦戰，最後在鋼鐵人的臨時加入下獲得了勝利。但事實上，這次詐降其實也是洛基潛入神盾局飛行航母、從中破壞復仇者聯盟的計謀之一。
從黑暗能量造成的昏迷中甦醒之後，索爾找到了被神盾局逮捕、身在一架昆式噴射機（Quinjet）中的洛基，並前去將其強行帶走。兩人短暫重逢後，索爾與追至的鋼鐵人大打出手，直到美國隊長出面調停，這場戰鬥才告結束。
為了追蹤不知去向的宇宙魔方，東尼與布魯斯分析了洛基權杖的能量特徵，並透過其釋放的伽瑪射線設計了一套追蹤系統。但察覺到事有蹊蹺的兩人進一步入侵了神盾局的資料庫，最後與史帝夫共同發現了神盾局意圖透過魔方能量製造毀滅性武器、藉以抵抗外星入侵者的「二期計畫」。
正當尼克˙福瑞與復仇者眾人為了「二期計畫」的問題爭論不休時，鷹眼透過洛基權杖的能量追蹤到了神盾局飛行航母的所在位置，並在破壞航母的3號引擎後率隊入侵、成功癱瘓了該艦的動力系統與指揮中樞。
為了阻止洛基的脫逃，考森探員從武器庫取得了神盾局解析毀滅者裝甲技術後研發的槍砲原型前來支援索爾，卻在雙方對峙的過程中遭到了幻術的欺騙而身受重傷。最後，考森在局長尼克的面前斷氣身亡，洛基也揚長而去。
經過數月的追蹤，羅德與軍方終於鎖定了十環幫的下一波生化攻擊行動，並立即趕往香港進行阻止。在任務進行的過程中，羅德接收到了來自東尼的支援請求，卻因戰鬥陷入膠著而無法趕回正面臨外星人入侵的紐約。
重創神盾局與復仇者聯盟之後，洛基與賽維吉教授帶著調整完成、以宇宙魔方為動力來源的傳送門裝置佔據了史塔克大樓，準備遂行將奇塔瑞軍隊傳送至地球的計畫；另一方面，考森的死亡則讓復仇者聯盟再次團結，眾人並在察覺洛基的陰謀後立即趕往阻止。
面對不斷來襲的奇塔瑞軍隊，紐約市民與警方陷入了極度混亂的狀態。透過美國隊長的指揮，再次集結的復仇者聯盟展開了佈署，試圖在戰鬥的過程中協助疏散民眾、並尋找將傳送門裝置關閉的手段。
經過2天的等待後，珍與妲西也開始對挪威特羅姆瑟研究站的工作邀請產生了質疑。就在珍與當地的研究人員發生爭執時，妲西突破了研究站的防火牆，兩人終於得知了紐約大戰的即時情況與索爾回到地球的消息。
雖然復仇者聯盟的眾人與軍警部隊奮力抵抗，不斷來襲的奇塔瑞軍隊仍具備了高度的數量優勢。為了防止戰線崩潰，世界安全理事會決定棄守紐約，下令神盾局發射核彈摧毀市區的一切事物。
為了阻止紐約被毀滅，東尼決定捨身改變飛往市區的核彈航道、通過傳送門將其送往奇塔瑞大軍的母艦據點。另一方面，黑寡婦則透過恢復意識的賽維吉教授得知了以權杖關閉傳送門的方法。最後，完成轟炸任務的東尼在太空中失去意識，並在傳送門關閉的前一刻成功回到了地球。
戰鬥結束之後，在東尼的提議下，復仇者聯盟的成員們拖著疲累的身軀前往紐約的一處沙威瑪店用餐，並與結束香港戰鬥後火速趕回、一度以為紐約已經淪陷的羅德相聚。
紐約大戰結束後，復仇者聯盟的活躍立刻就在媒體的爭相報導下成為輿論的焦點，大多數民眾讚揚這群英雄的行徑，也有部份人民及政府官員對超能力者的不受控制產生質疑。
取回宇宙魔方的龐大能量後，索爾與地球上的戰友們道別，將紐約大戰的始作俑者洛基帶回阿斯嘉進行審判。
透過宇宙魔方的強大力量，索爾與海姆達爾重新點燃了彩虹橋，阿斯嘉再度取得了自由往來九界的能力，索爾並開始率隊平定彩虹橋損毀期間各地不斷擴大的戰亂。
離開挪威之後，珍與妲西來到了紐約的醫院探望尚在恢復的賽維格教授，因而得知索爾已經回到阿斯嘉的消息。由於賽維格遺忘了索爾留給珍的口信，不知九界陷入戰事的珍決定放棄一年來的追尋、心灰意冷地打消與索爾重逢的念頭。
紐約大戰結束後，東尼回到了史塔克大樓，並藉著修復損壞樓成的機會，與小辣椒開始構思將原本設計改建成「復仇者大樓（Avengers Tower）」的計畫。
為了抵禦未知的入侵勢力，回到馬里布家中與小辣椒正式同居的東尼啟動了「酒窖計畫（Project Wine Cellar）」，並開始在無數個失眠的夜晚裡一連打造了一系列的「鋼鐵軍團（Iron Legion）」。
自從彩虹橋修復後，索爾便持續率領阿斯嘉部隊出兵平定瀰漫九界的戰火。隨著諾恩海姆（Nornheim)、萊亞（Ria）等地迎來了和平，侵犯華納海姆（Vanaheim）的掠奪者們也終於全數向阿斯嘉投降，九界的戰亂正式告終。
紐約事件後，觀察到九界聚合的賽維格教授對此展開了研究，並注意到英國巨石陣（Stonehenge）等遺跡與此現象之間的關聯性。但賽維格的精神狀況尚未從先前洛基的洗腦中完全恢復，他在遺跡抱著儀器裸奔的脫序行為也因而招致了警方的逮捕。
移居倫敦之後，心灰意冷的珍˙佛斯特一度放棄研究，試圖展開新的生活，但此時助理妲西卻觀測到儀器的新讀數，珍因而在探索重力異常區的過程中誤闖乙太的封印地，並成為了乙太的新宿主。
誤闖乙太封印地後，珍的神秘消失引起了海姆達爾與索爾的注意，索爾遂動身前往地球尋找其蹤影，兩人終於重逢。隨著珍體內乙太的自我防禦機制被觸發，造成了一場騷動，索爾也決定將自己的愛人帶回阿斯嘉進行診療。
為了復仇並重啟5000年前同化九界的遠大計畫，魔雷基率領部隊攻入阿斯嘉本土，並透過詛咒者（Kurse）的裡應外合解除了宮殿的防護罩，造成了嚴重的打擊。這場戰鬥最後以兩敗俱傷做結：魔雷基負傷而歸，福麗嘉則為了保護珍與乙太失去了自己的性命。
為了避免阿斯嘉的百姓因戰火而犧牲，索爾在海姆達爾、希芙與三戰士的協助下釋放了亟欲為養母福瑞嘉復仇的洛基。兩人成功帶著珍通過九界之間暗藏的密道，最後抵達了黑暗世界史瓦特爾夫海姆。
經過長途跋涉，索爾一行人終於抵達了黑暗精靈們的故鄉，並將魔雷基的部隊吸引至此，趁著乙太被取出的機會發動猛烈的攻擊。但這顆無限原石並未被索爾的雷電所摧毀，魔雷基也因此重新成為了乙太的宿主。
由於九界聚合造成的時空重疊，受困黑暗世界的珍與索爾幸運回到了地球，並與賽維格教授找出了聚合效應最強的中心點，在格林威治迎戰意圖釋放乙太的魔雷基。靠著當地的重力異常與珍製作的研究設備，九界被黑暗感染的災害終於被阻止。
魔雷基以黑暗感染九界的計畫再次被阻止之後，索爾回到阿斯嘉與奧丁展開了商談，並決定就此前往地球定居。但事實上，此時的奧丁本人早已不知去向，索爾完全沒有察覺到眼前的「父親」是由竊據王位的洛基所假扮。
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